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論文

Precise chemical state analyses of ultrathin hafnium films deposited on clean Si(111)-7$$times$$7 surface using high-resolution core-level photoelectron spectroscopy

垣内 拓大*; 的場 友希*; 小山 大輔*; 山本 優貴*; 加藤 大暉*; 吉越 章隆

Surface Science, 701, p.121691_1 - 121691_8, 2020/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.82(Chemistry, Physical)

放射光XPSを用いて清浄Si(111)-7$$times$$7表面上に堆積したHf超薄膜の界面および表面の化学状態を調べた。極薄Hf層の成長は、相図のてこ則に従う。Hf/Si(111)には、3つの成分(金属Hf層, Hfモノシリサイド(HfSi)およびSiリッチHfシリサイド)があった。極薄Hf層は、1073Kのアニーリング後、HfSi$$_{2}$$アイランドに変化し、長方形形状のアイランドの長軸がSi(111)DASモデルのコーナーホール方向になることが分かった。

論文

Synchrotron radiation photoelectron spectroscopy study on oxide evolution during oxidation of a Si(111)-7$$times$$7 surface at 300 K; Comparison of thermal equilibrium gas and supersonic molecular beams for oxygen adsorption

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Journal of Physical Chemistry C, 118(18), p.9436 - 9442, 2014/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:38.02(Chemistry, Physical)

気体分子の並進エネルギーは、気体-固体反応の基本的な物理量である。熱平衡の気体分子の吸着プロセスを並進エネルギーの視点から研究したものはない。ここでは、熱平衡酸素と超音速酸素分子に関して、Si(111)-7$$times$$7表面の室温酸化物の酸化に伴う変化を比較した。酸化物のリアルタイム観察は、放射光光電子分光を利用した。熱平衡および超音速分子線ともに、ins構造が最初の酸化物であることが分かった。酸化物生成に対する共通性から、熱平衡気体の並進エネルギー特性が、Maxwell-Boltzmann分布の最確スピードで定義される平均エネルギーで分類できることが分かった。本実験結果は、並進エネルギーが吸着機構を理解するうえで統一的な反応パラメターであることを示唆するものである。

論文

Reflection high-energy positron diffraction pattern from a Si(111)-(7$$times$$7) surface

林 和彦; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

Surface Science, 600(19), p.4426 - 4429, 2006/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.18(Chemistry, Physical)

陽電子に対する物質の結晶ポテンシャルは正の値になるので、陽電子ビームを真空層から物質に入射すると、ある入射角度以下で全反射が観察される。反射高速陽電子回折(RHEPD)における全反射では、入射陽電子の物質への侵入深さは浅く、陽電子ビームはおもに表面原子で回折される。このためRHEPDパターンのスポット強度分布は、最表面原子位置に強く依存している。したがって、スポット強度分布を解析することで、最表面原子の位置を正確に決定することが可能である。本研究では、アドアトムの原子位置を決定するために、Si(111)7$$times$$7表面からのRHEPDパターンを観測し、スポット強度分布を動力学的回折理論を用いて解析した。その結果、アドアトムの高さは下の層から1.55$$pm$$0.10$AA $、平行位置は$$pm$$0.10$AA $の誤差範囲内で2層目のほぼ真上であった。さらに、全反射領域での陽電子の侵入深さは、アドアトムと2層目の層間距離の2$AA $程度であることがわかった。また、運動学的回折理論を用いた計算結果において、分数次のラウエゾーン上のスポット強度分布については、実験結果をよく再現しているが、整数次のラウエゾーン上のスポット強度分布については、実験結果と異なっていることがわかった。

論文

Order-disorder phase transition of Si(111)-$$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$-Ag surface studied by reflection high-energy positron diffraction

深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 3, p.228 - 232, 2005/07

Si(111)-$$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$-Ag表面は、古くから研究されている系であるが、その相転移に関する詳細は未解決な課題として残されている。本研究では、最表面構造に敏感な反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、Si(111)-$$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$-Ag表面の相転移について研究を行った。103Kから293Kまでの温度範囲で、全反射条件下におけるRHEPD強度の温度依存性を測定した。293Kから116Kまでの強度変化は、熱振動に起因するデバイ・ワーラー因子によって説明できる。しかし116K以下になると、(0 0)と(2/3 2/3)スポットの強度はわずかに減少していき、一方(1/3 1/3)スポットの強度は急激に増大する相転移に起因した強度変化を観測することができた。動力学的回折理論に基づく強度解析から、これらの強度変化は、2つの幾何学的に異なった原子配置を持つinequivalent triangle(IET)構造の割合を変化させることによって説明できることがわかった。この結果から、相転移の臨界指数は、平均場近似で得られる理想値1/2に近い値が得られ、この相転移が2次相転移であることがわかった。また、相転移温度前後で測定したRHEPDロッキング曲線も、IET構造によって再現することができた。今回の研究から、この表面が構造解析の観点から、116Kで秩序無秩序相転移を起こすことを初めて明らかにした。

論文

Observation of Si(111)-$$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$-Ag surface at room temperature by reflection high-energy positron diffraction

深谷 有喜; 河裾 厚男; 林 和彦; 一宮 彪彦

Applied Surface Science, 244(1-4), p.166 - 169, 2005/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.1(Chemistry, Physical)

Si(111)-$$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$-Ag表面は、最表面の銀原子が三角形に配置したhoneycomb chained triangle(HCT)構造が提案されていたが、最近、理論計算と低温STM観察により、銀の三角形が非対称なinequivalent triangle (IET)構造が基底構造であることがわかった。そのため、室温における表面構造が現在新たな議論の的になっている。この表面の構造決定においては、最表面に位置する銀原子の配置を正確に決定することが重要である。そこで、本研究では最表面構造に非常に敏感な反射高速陽電子回折(RHEPD)を用いて、表面構造解析を行った。実験は、相転移温度150K前後の140Kと室温で、Si(111)-$$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$-Ag表面からのRHEPD強度の視射角依存性(ロッキング曲線)の測定を行った。特徴として、室温に上昇すると、全反射領域に見られるピークの位置が、高角側にシフトすることがわかった。第一原理計算によって決定されているHCT構造とIET構造の原子配置を用いて、動力学的回折理論に基づく強度計算を行ったところ、HCT構造からの全反射領域のピークは、IET構造に比べて高角側に位置することがわかった。以上の結果から、現在、Si(111)-$$sqrt{3}$$$$times$$$$sqrt{3}$$-Ag表面は、150K付近で秩序・無秩序相転移を起こすのではなく、構造変化を伴う秩序・秩序相転移を起こすと考えている。

論文

Relativistic laser plasma from micron-sized argon clusters as a debris-free X-ray source for pulse X-ray diffraction

福田 祐仁; 赤羽 温; 青山 誠; 井上 典洋*; 上田 英樹; 中井 善基*; 辻 公一*; 山川 考一; 弘中 陽一郎*; 岸村 浩明*; et al.

Applied Physics Letters, 85(21), p.5099 - 5101, 2004/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:42.73(Physics, Applied)

レーザー光(レーザー強度6$$times$$10$$^{18}$$W/cm$$^{2}$$,パルス幅30fs)を巨大アルゴンクラスターに照射して発生させたX線を用いてSi(111)結晶からのX線回折実験を行った。発生したHe$$_{alpha1}$$線(3.14keV)のフォトン数、及び、線幅は、それぞれ、4$$times$$10$$^{7}$$photons/shot/4$$pi$$sr、及び、3.7eV(FWHM)であった。これらは、時間分解X線回折実験を行うためのデブリフリー光源として十分な値を有している。

論文

A Coherent positron beam for reflection high-energy positron diffraction

河裾 厚男; 石本 貴幸*; 前川 雅樹; 深谷 有喜; 林 和彦; 一宮 彪彦

Review of Scientific Instruments, 75(11), p.4585 - 4588, 2004/11

 被引用回数:33 パーセンタイル:80.23(Instruments & Instrumentation)

陽電子回折実験のための10keV陽電子ビームを同軸対称な電磁石を用いて開発した。ビーム輝度は、$$sim$$10$$^{7}$$ e$$^{+}$$/sec/cm$$^{2}$$/rad$$^{2}$$/Vとなり、陽電子再放出に基づく輝度増強技術で得られるものに匹敵する性能である。ビーム進行方向と垂直方向の可干渉距離は、それぞれ100$AA $と40$AA $であった。これらは、大きな単位胞を持つ表面超構造の観察にも十分な値である。実際、Si(111)-7$$times$$7表面からの超構造反射を従来よりも鮮明に観察できることが確認された。

論文

Kinematical and dynamical analyses of reflection high-energy positron diffraction (RHEPD) patterns from Si(111)7$$times$$7 surfaces

林 和彦; 深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

Applied Surface Science, 237(1-4), p.34 - 39, 2004/10

反射高速陽電子回折(RHEPD)では、結晶ポテンシャルが正であるため、全反射が観察される。全反射領域では、陽電子は最表面原子で回折されるため、多重散乱の効果が無視できると期待される。その場合、RHEPD強度は運動学的な計算で解析できると考えられる。本研究において、実験で得られたRHEPDパターンを運動学的な解析結果と動力学的な解析結果と比較することで、運動学的な解析の有効性について調べる。実験は、Si(111)7$$times$$7表面に20keVの陽電子を入射させて行った。この実験系では、臨界角は1.4$$^{circ}$$である。全反射領域では、1/7, 2/7, 3/7ラウエゾーンのスポットが明るく、特に(0, 1/7)から(5/7, 6/7)あたりのスポット,(9/7, 10/7)スポット,(8/7, 10/7)スポットの強度が強い。運動学的及び動力学的な計算結果からも、これらのスポットの強度が強くなる結果が得られた。運動学的な計算において、考慮する原子数を単位ユニット内の200個から最表面原子の90個に減少しても、その結果に大きな変化はなかった。これは、陽電子の回折が最表面原子でおもに起きていることを示している。これらの結果から、RHEPDにおいて運動学的な解析は有効な方法であると考えられる。

論文

Si(111)-7$$times$$7 surface probed by reflection high-energy positron diffraction

河裾 厚男; 深谷 有喜; 林 和彦; 前川 雅樹; 岡田 漱平; 一宮 彪彦

Physical Review B, 68(24), p.241313_1 - 241313_4, 2003/12

 被引用回数:25 パーセンタイル:72.76(Materials Science, Multidisciplinary)

本論文では、よく収束された20keVの陽電子ビームを用いたSi(111)-7$$times$$7再構成表面からの初めての陽電子回折の結果について報告する。1/7次から3/7次の陽電子回折パターンが明瞭に観測された。全反射ロッキング曲線を動力学回折理論によって解析したところ、表面付着原子(アドアトム)が積層欠陥層から約1.52$AA $の位置にあることが明らかになった。これは、従来の理論値よりも大きな値であり、アドアトムが真空側に大きく変位していることを示している。

論文

Rocking curves of reflection high-energy positron diffraction from hydrogen-terminated Si(111) surfaces

河裾 厚男; 吉川 正人; 児島 一聡; 岡田 漱平; 一宮 彪彦*

Physical Review B, 61(3), p.2102 - 2106, 2000/01

 被引用回数:13 パーセンタイル:57.65(Materials Science, Multidisciplinary)

ウェット法にて作製した水素終端Si(111)表面について、高角度分解能でロッキング曲線を求めたところ、平坦な表面に対しては予想されない、特異なディップ曲線が、ロッキング曲線の陽電子全反射領域に見いだされた。種々の原子モデルを仮定し、理論計算を行ったところ、Si-H(モノハイドライド)表面上にSiH$$_{3}$$(トリハイドライド)分子が、付着した表面が、実験を最も良く再現することがわかった。通常、上記の水素終端Si(111)表面は、原子尺度で非常に平坦で、モノハイドライド相が圧倒的に多いと考えられており、実際STMの研究でも、そのことが確かめられていた。これに対し、RHEPDの結果は、SiH$$_{3}$$分子が、かなり残留することを示唆している。そのほか、理論的に予想されていた一波条件による回折スポットの消失が、実験的に確認された。

口頭

Thermal decomposition reaction mechanism of ultrathin oxide on Si(111)

Tang, J.*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 西本 究*; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

The decomposition kinetics of ultrathin oxide on Si(111) have been investigated by real-time photoelectron spectroscopy using He-I resonance line and synchrotron radiation to clarify the void nucleation and its 2D enlargement mechanism. The oxidized Si(111) surface prepared by exposing O$$_{2}$$ at 773 K under P$$_{O2}$$=4.6$$times$$10$$^{-5}$$ Pa was decomposed by increasing T. The O2p photoelectron intensity I$$_{O2p}$$ shows a sigmoid-type function. The activation energies are almost the same as 2.8-2.9 eV, suggesting that the rate-limiting step is SiO desorption. The correlation between changes of work function and I$$_{O2p}$$ was measured to consider the surface migrating species. The $$theta$$ dependences of the oxidation state and oxidation-induced strain were monitored during the decomposition. Based on the observed results, the oxide decomposition mechanism is discussed in terms of Si atoms supplied from atomic steps within voids and due to point defect generation at oxide/Si(111) interface.

口頭

Temperature dependence of oxidation reaction paths on Si(111)7$$times$$7 studied by real-time photoelectron spectroscopy and theoretical calculations

Tang, J.*; 西本 究*; 小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*

no journal, , 

Temperature dependence of oxygen adsorption states at Si(111)-7$$times$$7 surface was observed by real-time photoelectron spectroscopy. Moreover, the reaction path of O$$_{2}$$ at the surface was obtained by molecular dynamics simulations and density functional theoretical calculations. The temperature dependent increase of saturated oxygen indicates that more oxygen atoms adsorb at the surface at higher tempetarures. Work function increases initially at low temperatures and then significantly decreases. It is known that work function is due to the surface dipole layer and the band bending effects. The band bending is found to be small during the initial oxidation, which implies that the surface dipole layer mainly affects work function.

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